1、《海贼王》——艾斯；
2、《火影忍者》——宁次；
3、《死神》——市丸银；
4《大剑》——迪妮莎；
5、《圣斗士星矢冥王篇》沙加。
《斩！赤红之瞳》全员
《叛逆的鲁鲁修》夏莉和尤菲
《犬夜叉》桔梗
《未闻花名》本间芽衣子
《四月は君の嘘》宫园薰
不痛心何以催泪，京都动画早期可以说是专门投放催泪动画的制作公司，好几部动画就让观众看得心痛不行，简直就把里面的角色和观众都虐得不要不要。
悠久之翼的雨宫优子
小时候被孤儿院的哥哥抛弃，之后就被一个失去妹妹的男人领养，可惜平静安稳的日子没有持续多久，男人发现优子无法代替死去的妹妹最终发狂，自此优子就沦为发泄和施暴的工具直至到连自己都麻木，到后来摆脱了噩梦一般的生活却遭遇上车祸去世，可以说优子的用痛苦的一生换来了短暂的幸福瞬间被剥夺却使得观众更加心痛。
CLANNAD的古河渚
三大催泪弹每一部都让人极不好受，但可以说Clannad在三部作品之中是整体质素最好，催泪程度更高。动画选取了古河渚线，两人从最初的相识相知到走在一起，经历各种困难原以为可以组织一个美满家庭，却最终难产而死，可以说观众对于这种剧情是最没抵抗力。
斩·赤红之瞳的全员
这是看过这么多部动画唯一一部几乎全员团灭的动画，相信这已经不用再叙述，不少的朋友都已经已经领略到当中的厉害，茜的死可以说是最让观众不快，而且这也仅仅是开始，连男主角都被编死的动画还真的没有几部。
刀剑神域的优纪
优纪不幸的遭遇也没有放弃对生命的渴求，总想在世界上留下一点东西，证明自己曾经存在过。即使到了生命最后的时刻也没有放弃灵魂对自由的向往，终于在众人的注视和陪伴下安然的离开这个世界，一个坚强的少女并没有孤单的独自上路而是一直停留在所有人的心中。
浪客剑心的绯村剑心
这已经是一部老番，但不得不提这绝对是那个时代的经典之一，剧场版中的剑心已经没有了过往的犀利的形象，只是一个失忆老人从海难中归来，回到一直等待着他的妻子熏怀里，一代刽子手拔刀斋伴随着历史的洪流的退却黯然离世。
假如你还有其他角色的死让你心痛，不妨在下面留言和大家一起分享。
感谢邀请。这类角色无疑是有很多，但归根到底是因人而异的，哪怕是再不起眼的角色，说不定也能戳中部分人的痛楚，也算是仁者见仁智者见智，所以题主说的最令观众痛心，这个只能针对个人来回答，说到底是没办法一概而论的。那么话不多说，下面站在我的角度，来大致聊这么一位角色吧。
首先最令我痛心的就是自来也，只要是看过《火影忍者》的朋友，想必对他是再熟悉不过了吧，角色形象可谓是深得人心，虽说他并没有走到最后，但他在全作是剧情核心的存在，并且在鸣人的成长道路，起到了至关重要的作用，说他是火影中最伟大的导师，应该是当之无愧了。
其实说实话，每次想起自来也的离开，都是感到挺痛心的，其次有的就是纠结了，为何蛇叔每次都能死而复生，而自来也却不行呢，真的希望在后面连载的故事，能再次看到这一角色的出现。
在日漫中，一个角色的死亡往往会起到将情节推至高潮的作用，虽然对作者而言这只不过是作品中必要的“催化剂”，但对于观众而言却是令自己痛彻心扉的事，可是作为观众即便内心中再不舍，也只能选择眼睁睁的看着自己喜欢的角色就那样离去。
那种虐心的经历在经历过一次之后就在也不想提及，但是对于自己喜欢的角色的死，即便过去再长的时间也却仍无法忘怀，毕竟自己曾喜欢过他（她）。
《刀剑神域》里“有纪”的不幸经历与悲惨的命运令很多刀剑粉为之痛心，在真正了解她之前只觉得她是一位实力凌驾于主角之上的女剑士，但真正认识她后则觉得她是一个非常坚强的女孩，虽然生命沙漏中的沙已经所剩无几，但她也仍要为了自己的信念而努力，最终她并不是孤独寂寞的离去，而是在你我以及众多观众的注视下与这个世界告别的。
对于海米而言，早已习惯《海贼王》中的生死离别，但是唯一不能释怀的却是“艾斯”的死，当他的身体被贯穿时，海米门还抱有一丝“他还能活”的希望，但是当他亲口说出离别的话时，眼眶已经湿润，而在他离去的那一刻海米泪崩了。
《火影忍者》里，宇智波鼬为了村子为了自己的弟弟甘愿背负所有的“罪恶”，虽然父母与爱人能够理解他的想法与立场，但是自己的弟弟却毫不知情甚至憎恨他，为了能够成就自己深爱的弟弟，鼬甘愿死在他的手上，最终他的愿望实现了，并带着笑容道别并离去，但越是这样就越让观众感到痛心，因为只有观众看到了所有并支持着他。
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